Le  CH₃NH₃PbI₃ est un composé d'intérêt technologique dans le domaine du photovoltaïque. Afin de mieux comprendre la dégradation des cellule solaires, nous introduisons des pièges électroniques dans des cristaux uniques par un recuit de ceux-ci à 100°C (MA100) ou 200°C (MA200). Ensuite, la dynamique des électrons est mesurée en utilisant la spectroscopie de photoémission à deux photons (2PPE). Cette méthode sonde la distribution des électrons photoexcités en fonction du temps, en discriminant explicitement la thermalisation initiale des processus de relaxation plus lents. La figure montre un écart de la loi de diffusion (décroissance en 1/√t) seulement dans le cas des échantillons recuits. Cet écart est dû au piégeage des électrons dans des états localisés et il dépend fortement de la qualité du cristal. Dans MA100, la localisation des électrons a lieu sur l'échelle de quelques picosecondes alors qu'elle tombe en dessous de la picoseconde dans le MA200 très dégradé. Le processus de localisation ultrarapide que l'on vient d'observer est compatible avec la réduction progressive de l'efficacité de photoconversion dans des cellules dégradées. Une approche capable de minimiser la densité des pièges et de résoudre le problème du vieillissement pourrait augmenter l'efficacité macroscopique des cellules solaires jusqu'à la limite théorique.

[1] Time-resolved photoemission spectroscopy of electronic cooling and localization in CH₃NH₃PbI₃ crystals, Z. Chen, M. Lee, Z. Zhang, H. Diab, D. Garrot, F. Lédée, P. Fertey, E. Papalazarou, M. Marsi, C. Ponseca, E. Deleporte, A. Tejeda and L. Perfetti, Physical Review Materials 1, 045402 (2017).

[2] Femto-to Microsecond Dynamics of Excited Electrons in a Quadruple Cation Perovskite
Eunhwan Jung, Kestutis Budzinauskas, Senol Oz, Feray Unlu, Henning Kuhn, Julian Wagner, David Grabowski, Benjamin Klingebiel, Marie Cherasse, Jingwei Dong, Pierfrancesco Aversa, Paola Vivo, Thomas Kirchartz, Tsutomu Miyasaka, Paul HM van Loosdrecht, Luca Perfetti, Sanjay Mathur, ACS Energy Letters 5, 785 (2020).

Projet FEMTOARPES