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Exaltation de défauts ponctuels dans la silice irradiée pré-densifiée sous haute pression - juin 2017

La compréhension et l’étude des mécanismes de formation des défauts ponctuels dans la silice vitreuse est de première importance en raison des nombreuses applications de ce verre modèle dans le domaine de l’optique : fibres optiques, laser MegaJoule (LMJ), photosensibilité UV (réseaux de Bragg).
Nous avons irradié, avec des électrons de 2.5 MeV produits par l’accélérateur SIRIUS du LSI, de la silice de type Suprasil densifiée à chaud et sous haute pression par le procédé "Belt Press" (5 GPa, T variant entre 350 et 1020 °C) en collaboration avec l’Institut Lumière Matière  de Lyon (ILM).
Nous avons observé l’exaltation d’une bande d’émission à 540 nm lorsque le verre est pré-densifié (9 à 15 % de taux de densification initiale) (figure) et nous avons montré une nette corrélation entre l’intensité de cette bande d’émission verte et la densité macroscopique du verre. Plusieurs hypothèses ont été formulées dans la littérature sur la structure du défaut responsable de cette émission, mais ce défaut reste à ce jour non attribué. Il est en revanche très intéressant de souligner le fait que cette émission verte a justement été observée dans des matrices de silice qui présentent une augmentation de densité (suite à une irradiation par neutrons, laser fs ou sous indentation). L’hypothèse la plus satisfaisante sur l’origine de ce défaut est celle de groupements silanones Si=O, qui pourraient être formés par recombinaison des défauts de type ODC(II) (Oxygen Deficient Center) avec de l’oxygène moléculaire produit sous irradiation.
Par ailleurs, nous avons également montré l’impact de la densification sur la bande d’émission des défauts de type NBOHC (Non Bridging Oxygen Hole Center). Ils émettent classiquement dans la silice à 650 nm mais nous avons mis en évidence la formation d’une composante additionnelle vers 600 nm qui pourrait correspondre à une nouvelle espèce de NBOHC (Figure, insert).

Spectres de photoluminescence, sous une excitation à 488 nm, d’une silice pré-densifiée (5 GPa, 750°C) puis irradiée à 2.9 GGy (densité 2.443 g/cm3) et d’une silice densifiée sous irradiation à 2.9 GGy (2.2173 g/cm3). Les étoiles indiquent le positionnement des 3 composantes présentes dans la bande d’émission. L’insert montre la déconvolution du signal en 3 composantes gaussiennes : la composante principale, en bleu, correspond à l’émission à 540 nm, les composantes vertes et rouges correspondent respectivement aux émissions à 600 nm et à 650 nm.

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