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Comportement sous irradiation gamma et électronique de matrices cimentaires

Les composés fortement radioactifs entreposés jusqu’ici dans l’Atelier de vitrification de Marcoule doivent en être retirés pour un stockage plus définitif. Il est prévu de les enrober dans une matrice cimentaire dont on attend qu’elle soit plus résistante et qu’elle produise le moins d’hydrogène possible. Dans une étude faisant l’objet d’une thèse (L. Acher), effectuée au centre de Marcoule et pour partie au LSI, diverses matrices cimentaires utilisables dans des conditions de pH variées ont été synthétisées, produisant une grande variété d’hydrates. L’irradiation aux rayons gamma dans un domaine de dose de 100 à 500 kGy, représentative des conditions de stockage dans les 150 premières années, a montré entre autres résultats que l’hydrate peut participer significativement à la production d’hydrogène radiolytique.
Afin d’étudier la résistance à l’irradiation du matériau lui-même, ces matériaux ont également été irradiés par des électrons de 2.5 MeV (accélérateur d’électrons SIRIUS du LSI) à des doses beaucoup plus fortes (GGy).
L’étude par diffraction des rayons X. montre une bonne tenue à l’irradiation, favorable pour leur emploi ultérieur. Les comportements sont variés. A l’échelle microstructurale, les élargissements de raies traduisent une diminution de la taille des grains cohérents résultant des dégâts d’irradiation. A l’échelle nanométrique, on observe un gonflement anisotrope de la maille cristalline, avec des résultats parfois inattendus. Ainsi la portlandite et la brucite pourtant isostructurales (figure) ont un comportement différent, ce qui montre qu’on ne peut pas prévoir le comportement dans une série de matériaux de structure voisine et que l’expérimentation doit en ce domaine rester la règle.
 


Irradiation aux électrons de la portlandite Ca(OH)2 sur l’accélérateur SIRIUS du LSI. On observe une dilatation le long de l’axe c hexagonal entre 2 et 3 fois plus forte que le long des axes dans le plan (a, b). Pour la brucite Mg(OH)2, isostructurale, on observe la même dilatation le long de l’axe hexagonal, mais on observe au contraire une contraction dans le plan (a, b), conduisant à une dilatation volumique plus faible. L’élargissement des raies traduit une évolution microstructurale, avec diminution de la taille des grains cohérents.

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