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Spectroscopie multidimensionnelle infrarouge

La spectroscopie multidimensionnelle, technique que nous avons initiée dès 1996, est une approche expérimentale qui a été considérablement développée et perfectionnée ces dernières années dans de nombreux laboratoires. Parmi tous les domaines d'applications, le plus prometteur est probablement celui de la spectroscopie vibrationnelle puisqu'il permet d'accéder aux couplages entre différents modes vibrationnels et, de surcroît, avec une résolution temporelle de l'ordre de la picoseconde. Cet outil pourrait donc s'avérer idéal pour étudier la dynamique structurale des protéines.

Il existe cependant de nombreuses difficultés expérimentales qui rendent l'utilisation de cette méthode assez difficile à mettre en œuvre dans l'infrarouge. Le principal verrou concerne la détection du champ infrarouge en raison du coût élevé et du nombre limité de pixels des barrettes de détecteurs infrarouges. En collaboration avec l'équipe de David Jonas de l'université du Colorado à Boulder, nous avons développé une méthode alternative reposant sur la somme de fréquence dans un cristal non-linéaire entre l'impulsion infrarouge à mesurer et une impulsion à dérive de fréquence centrée à 800 nm. L'impulsion ainsi produite est centrée dans le visible où elle peut être aisément détectée à l'aide d'un spectromètre muni d'un CCD standard. Cette méthode de détection d'impulsions infrarouges est d'une grande généralité puisque la plupart des sources femtosecondes emploient l'amplification à dérive de fréquence dans le Titane:Saphir et disposent donc d'une impulsion étirée (le faisceau amplifié avant compression), dont il est facile de prélever une partie.

Removing cross-phase modulation from midinfrared chirped-pulse upconversion spectra
K.F. Lee, P. Nuernberger, A. Bonvalet, M. Joffre
Opt. Express 17, 18738-18744 (2009) PDF

Femtosecond Spectroscopy from the Perspective of a Global Multidimensional Response Function
P. Nuernberger, K.F. Lee, M. Joffre
Acc. Chem. Res. 42, 1433-1441 (2009) PDF

Unobtrusive interferometer tracking by path length oscillation for multidimensional spectroscopy
K. F. Lee, A. Bonvalet, P. Nuernberger, M. Joffre
Opt. Express 17, 12379-12384 (2009) PDF

Characterization of mid-infrared femtosecond pulses
K. F. Lee, K. J. Kubarych, A. Bonvalet, M. Joffre
J. Opt. Soc. Am. B 25, A54 (2008) PDF

Two-dimensional infrared spectroscopy detected by chirped pulse upconversion
M.J. Nee, R. McCanne, K.J. Kubarych, M. Joffre
Opt. Lett. 32, 713 (2007) PDF

Mid-Infrared electric field characterization using a visible charge-coupled-device-based spectrometer
K.J. Kubarych, M. Joffre, A. Moore, N. Belabas, D.M. Jonas
Opt. Lett. 30, 1228 (2005) PDF